Liisa Randalu wurde in Tallinn (Estland) geboren und wuchs in Karlsruhe auf, wo sie zunächst als Jungstudentin Violine studierte. Es folgten weiterführende Studien in Stuttgart sowie ein Bratschenstudium bei Prof. Roland Glassl an der Hochschule für Musik und Darstellende Kunst Frankfurt am Main und bei Prof. Friedemann Weigle an der Hochschule für Musik „Hanns Eisler“ in Berlin. Ihre kammermusikalische Ausbildung vertiefte sie bei Prof. Harald Schoneweg in Köln und Prof. Günter Pichler an der Escuela Superior de Música Reina Sofía in Madrid.
Wesentliche künstlerische Impulse erhielt sie durch Meisterkurse bei Michael Kugel, Hariolf Schlichtig und Thomas Riebl. Sie war Stipendiatin der Studienstiftung des deutschen Volkes, der Gemeinnützigen Hertie-Stiftung, der Oscar und Vera Ritter-Stiftung sowie der Villa Musica Rheinland-Pfalz. Als Solistin und Kammermusikerin wurde sie mit mehreren ersten Preisen bei internationalen Wettbewerben ausgezeichnet.
Von 2012 bis 2022 war Liisa Randalu Bratschistin des international renommierten Schumann Quartetts. Mit dem Ensemble gewann sie zahlreiche bedeutende Wettbewerbe, darunter den Internationalen Kammermusikwettbewerb „Franz Schubert und die Musik der Moderne“ in Graz sowie den Wettbewerb „Quatuors à Bordeaux“. Für seine künstlerische Arbeit wurde das Quartett mit Auszeichnungen wie dem Jürgen-Ponto-Preis, dem BBC Newcomer Award, dem Jahrespreis der Deutschen Schallplattenkritik sowie dem Opus Klassik geehrt.
Mit dem Schumann Quartett gastierte sie regelmäßig bei namhaften Festivals im In- und Ausland und konzertierte in den großen internationalen Konzertsälen, darunter das Concertgebouw Amsterdam, die Wigmore Hall London, der Wiener Musikverein und das Wiener Konzerthaus. Zu den Kammermusikpartnern des Ensembles zählten herausragende Künstlerpersönlichkeiten wie Sabine Meyer, Nicolas Altstaedt, Menahem Pressler, Kit Armstrong und Alexander Lonquich.
Im Rahmen ihrer Quartetttätigkeit trat Liisa Randalu außerdem solistisch mit Orchestern wie den Bamberger Symphonikern, der Camerata Salzburg und dem Sinfonieorchester Bern auf.
Seit 2022 ist sie Solo-Bratschistin des hr-Sinfonieorchesters und unterrichtet als Dozentin für Viola an der Hochschule für Musik und Darstellende Kunst Frankfurt am Main.
Liisa Randalu spielt eine Viola von Giovanni Pistucci (Neapel) aus dem 19. Jahrhundert.