Liisa Randalu on sündinud Tallinnas ning kasvanud üles Karlsruhes Saksamaal, kus ta alustas viiulimängu õpinguid juba noore tudengina. Pärast õpinguid Stuttgartis siirdus ta vioola erialale, õppides professor Roland Glassli juhendamisel Frankfurdi Muusika- ja Esituskunstide Kõrgkoolis ning professor Friedemann Weigle juures Berliini Hanns Eisleri Muusikakõrgkoolis. Kammermuusika-alast täiendusõpet sai ta professor Harald Schonewegi käe all Kölnis ning professor Günter Pichleri juures Madridi Reina Sofía Muusikakoolis.
Tähtsaid kunstilisi impulsse on ta saanud meistrikursustelt Michael Kugeli, Hariolf Schlichtigi ja Thomas Riebli juures. Ta on olnud mitme maineka stipendiumiprogrammi stipendiaat, sealhulgas Saksamaa Rahvusliku Akadeemilise Sihtasutuse, Hertie fondi, Oscar ja Vera Ritteri fondi ning Villa Musica Rheinland-Pfalzi toel. Solisti ja kammermuusikuna on ta pälvinud mitmeid esimese preemia auhindu rahvusvahelistel konkurssidel.
Aastatel 2012–2022 oli Liisa Randalu rahvusvaheliselt tunnustatud Schumann Quartetti vioolamängija. Ansambliga võideti mitmeid prestiižseid konkursse, sealhulgas rahvusvaheline „Franz Schubert ja kaasaegne muusika“ kammermuusikakonkurss Grazis ning „Quatuors à Bordeaux“ konkurss. Kvartetti on autasustatud mitme olulise preemiaga, nagu Jürgen Ponto preemia, BBC Newcomer Award, Saksa Plaadikriitikute Auhind ning Opus Klassik.
Koos Schumann Kvartetiga esines ta regulaarselt nimekatel festivalidel Saksamaal ja rahvusvaheliselt ning astus üles maailmakuulsates kontserdisaalides, sealhulgas Amsterdami Concertgebouw’s, Londoni Wigmore Hallis, Viini Musikvereinis ja Konzerthausis. Ansambli kammermuusikalisteks partneriteks olid muu hulgas Sabine Meyer, Nicolas Altstaedt, Menahem Pressler, Kit Armstrong ja Alexander Lonquich.
Kvartetitegevuse raames esines Liisa Randalu solistina ka mitmete orkestrite ees, sealhulgas Bambergi Sümfoonikud, Camerata Salzburg ja Berni Sümfooniaorkester.
Alates 2022. aastast on ta Frankfurdi Raadio Sümfooniaorkestri (hr-Sinfonieorchester) soolovioolamängija ning õpetab vioolat lektorina Frankfurdi Muusika- ja Esituskunstide Kõrgkoolis.
Liisa Randalu mängib 19. sajandil Napolis valminud Giovanni Pistucci vioolat.
